超小空心合金纳米粒子协同增氢催化

由于氢燃料具有高能量密度并且不会污染环境，因此它现在显示出替代化石能源的潜力。作为电解水的半反应，析氢反应(HER)是最有前途的制氢方法之一。当前，传统的基于Pt的化合物被用作用于氢释放反应的最具活性的电催化剂。但是，Pt相对稀缺且昂贵。因此，设计和合成高效，稳定和廉价的催化剂是水电解领域的前沿课题。

最近，中国石油大学(北京)的李振兴及其团队在HER催化剂的制备方面取得了令人兴奋的进展，该方法使用简单的一锅法合成超小型中空三元合金纳米粒子包括PtNiCu纳米颗粒，PtCoCu纳米颗粒和CuNiCo纳米颗粒。在合成过程中，置换反应和氧化蚀刻在空心结构的形成中起着重要作用。PtNiCu纳米粒子的平均尺寸仅为5 nm，仅包含10%的Pt。独特的中空结构和大的比表面积增加了表面原子的暴露程度，提供了丰富的活性中心，并使PtNiCu纳米粒子表现出出色的电催化活性和稳定性。在碱性电解质中，中空的PtNiCu纳米粒子在10 mA cm -2时的超电势低至28 mV，而RHE的Tafel斜率为52.1 mV dec -1，低于商业Pt / C。此外，它的质量活性是商业Pt / C系统的质量活性的5.62倍。这有效地降低了铂基电催化剂的成本，并确保了铂原子的使用效率更高。

通过分析键合和反键合的轨道填充，密度泛函理论(DFT)计算表明，PtNiCu纳米粒子的ΔGH*为0.05 eV，接近于零。在放氢反应(HER)反应过程中，不同金属与氢中间体(H *)的键合强度顺序为Pt> Co> Ni> Cu。因此，中空PtNiCu纳米粒子的优异HER性能可归因于三种金属与H *之间的适度协同相互作用。将理论计算与实验数据相结合，这项工作为低成本和高性能HER催化剂的设计和制备提供了新的策略。

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