晶体石墨纳米带合成的新策略

由Drs。博士领导的一组科学家的新工作。高压科学技术高级研究中心(HPSTAR)的Lio Li和Zheng Haiyan与北京大学的Jing Jing博士合作发现，压力诱导的1,4-二苯基丁二炔聚合可产生结晶石墨纳米带。他们的研究提供了一种新的策略来合成具有原子级有序和可控制宽度的晶体本体石墨烯纳米带。该结果最近发表在《美国化学学会杂志》上。

石墨纳米带(GNR)是带状石墨烯，其带隙不为零，在纳米级电子和光电器件领域显示出巨大的潜在应用前景。带隙的闭合与其宽度，主链和边缘结构以及原子能级的取代有关。因此，原子上精确的GNR的合成非常关键。包括表面辅助和溶液介导的合成方法在内的“自下而上”方法是构建具有所需结构的GNR的诱人方法。但是，这两种方法均不适用于合成大量晶体GNR。

获得晶体产物的一种有前途的方法是固态拓扑化学聚合，其可以在外部物理刺激(光，热，压力等)的受限结晶环境中引发。不幸的是，SSTP的反应类型限于几种类型，例如1，4-加成，[2 + 2]环加成和叠氮化物-炔烃环加成。在固相反应中几乎看不到用于在溶液中构建新的六元碳环的最广泛使用的Diels-Alder(DA)和Dehydro-Diels-Alder(DDA)反应，因为实现了适当的方向和二烯与二烯之间的距离亲二烯体极具挑战性。

压力诱导聚合(PIP)在合成各种新型晶体材料中已显示出其独特的优势，因为压力是调节晶体结构和压缩反应物的分子间距离的最有效方法。通过使用原位拉曼光谱和红外光谱，作者发现1,4-二苯基丁二炔(DPB)的PIP通过意外的DDA反应与苯基作为亲二烯体而不是二炔之间的1,4-加成反应开始。通过使用多种前沿技术，作者证实了该产品是结晶扶手椅石墨纳米带。它具有在边缘带有sp 3-碳的石墨烯纳米带结构。我们可以预期sp 3的碳可以转化为sp 2通过损失氢产生碳，并产生清晰的扶手椅边缘和宽度为1 nm的轮廓分明的GNR结构。

此外，研究人员还进行了原位高压中子衍射，研究了在反应阈值压力(10 GPa)下DPB的晶体结构，该DDA反应的临界距离确定为3.2。基于反应之前不同反应位置的几个定量距离，他们提出PIP由反应位置的距离决定，这不同于以官能团的活性为主的溶液反应。

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